超顺磁纳米颗粒由于维度的减小在磁化机制上明显不同于块体磁性材料，主要取决于内禀的晶场作用、外禀的热能扰动和颗粒间的偶极相互作用，对其磁化机制的研究不仅可以促进纳米磁学理论的发展，也有助于磁性纳米颗粒在高密度磁存储介质、高频电子器件和自旋电子器件中的应用，因而在纳米磁学研究中得到了广泛的关注。
    但对超顺磁纳米颗粒体系的研究要求纳米颗粒在尺寸、形状、晶体结构以及颗粒间距等都具有高度的均一性，并在尺寸、颗粒间距两个自由度上实现量化调控，这样才能准确揭示超顺磁纳米颗粒的磁化规律。同时，对超顺磁纳米颗粒体系在高频率交变磁场下，热能扰动和偶极相互作用对其磁化机制的影响一直缺乏系统深入的认识。
    最近，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室（筹）磁学国家重点实验室成昭华研究组（M04组）宋宁宁博士、杨海涛副研究员、张向群副研究员、成昭华研究员等人，利用高温油相法并采用单一铁前驱体和单一表面活性剂的方法制备出尺寸、形状和晶体结构高度均一的Fe3O4纳米颗粒体系，最大产量可超过1克，同时揭示了表面活性剂和浓度对其粒径的影响呈非单调的变化规律，改变了多年来在纳米颗粒合成领域普遍认可的单调线性的变化规律。相关工作于2013年发表在Nanoscale 5,2804 (2013)上。
    在此基础上，他们系统研究了Fe3O4超顺磁纳米颗粒在0.1-10GHz高频率交变磁场下的磁化机制，发现室温下磁导率的虚部在1.3GHz处出现内禀的自然共振峰(natural resonance)，同时在5.3GHz观察到另一个强的共振峰。考虑到Fe3O4超顺磁纳米颗粒体系的热扰动能远大于其各向异性能，根据Néel-Brown弛豫理论，证明这一共振峰是由热扰动作用下的Gilbert阻尼力矩和交变磁场的共同作用产生的，表明在此频率超顺磁纳米颗粒体系将由超顺磁态弛豫到铁磁态，这一频率可以定义为阻塞频率（fb，blocking resonance）。在阻塞频率以上，磁导率的实部减少到1，纳米颗粒体系无法储存交变磁场的能量。进一步通过硬质的SiO2壳层定量调节超顺磁纳米颗粒体系的偶极相互作用，发现偶极相互作用不仅可在直流磁场下将阻塞温度从86 K调控到37 K，而且可以在交变磁场下调控阻塞频率，8nm的SiO2壳层可以将阻塞频率从5.3GHz提高到到6.9GHz。这些结果表明在超顺磁纳米颗粒体系中存在新的阻塞共振机制，而这一共振机制不仅取决于其内禀的旋磁比、饱和磁化强度和体积等性质，也取决于外禀的偶极相互作用，通过有效调节这些因素，可以获得远高于其内禀的自然共振频率的工作截止频率（cut-off frequency），从而极大促进超顺磁纳米颗粒体系在高频和自旋电子器件中的应用研究。相关工作已于近期发表在Scientific Reports 3,3161 (2013)上。
    以上研究工作得到了科技部“973”项目，国家自然科学基金和中国科学院的支持。



图1 高度均一的Fe3O4 和Fe3O4-SiO2超顺磁纳米颗粒TEM图


图2. Fe3O4 和Fe3O4-SiO2超顺磁纳米颗粒的直流磁化强度随温度的变化曲线及Fe57穆斯尔谱。



图3.在0.1MHz-10GHz频率范围内的Fe3O4 和Fe3O4-SiO2超顺磁纳米颗粒磁导率曲线及相应的损耗角正切曲线。


图4 在0.1MHz-10GHz频率范围内Fe3O4 和Fe3O4-SiO2超顺磁纳米颗粒体系的反射损耗